一種由于CsPbBr3和Cs4PbBr6的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變誘導的高效熒光鈣鈦礦納米晶

科學技術的發(fā)展會帶來LED燈的更新?lián)Q代，更加適應人類的生活的需要，對與LED燈的發(fā)光材料也是如此，中國科學院長春光學精密機械與物理研究所副研究員曾慶輝課題組提出一種由于CsPbBr3和Cs4PbBr6的結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)變誘導的高效熒光鈣鈦礦納米晶，所制備的鈣鈦礦納米材料的熒光量子效率可達99%，并將這種高熒光量子產(chǎn)率的材料應用于LED器件方面，該工作對于鈣鈦礦量子點在光電器件領域的應用具有十分重要的意義。

該成果發(fā)表在英國皇家化學學會的Journal of Materials Chemistry C 雜志上(J. Mater. Chem. C， 2019， 7， 7548--7553)，并被雜志選為首頁封面文章。該文章的第一作者是在讀博士研究生蘇瑩，通訊作者是曾慶輝。全無機鈣鈦礦納米材料因其優(yōu)異的光學性能(如較高的熒光量子產(chǎn)率、激發(fā)譜線寬、較窄的熒光發(fā)射光譜、發(fā)射光譜可調(diào)等優(yōu)異的光學性能)，在LED、激光器和太陽能電池等光電領域得到廣泛的應用研究。隨著全無機鈣鈦礦量子點的快速發(fā)展，鈣鈦礦家族如Cs4PbBr6，Cs2PbBr4 以及CsPb2Br5等鈣鈦礦衍生物受到科研工作者越來越多的關注。近幾年，研究主要集中在“非發(fā)光”的Cs4PbBr6納米晶和“發(fā)光”的CsPbBr3量子點的化學轉(zhuǎn)化方面。但迄今為止，這種轉(zhuǎn)化過程中存在的明顯熒光增強的作用及其背后的深層機制并未得到解釋。

曾慶輝等科研人員通過添加ZnBr2作為誘導劑，實現(xiàn)了由CsPbBr3量子點向Cs4PbBr6納米晶轉(zhuǎn)化，并解釋了在這種轉(zhuǎn)化過程中存在的明顯的熒光增強作用(CsPbBr3量子點的熒光量子產(chǎn)率由58%提高到99%)及其背后的深層機制。同時，觀察到Cs4PbBr6納米晶的精準的發(fā)光峰位置(336nm)，解決了之前存在的爭議問題。通過添加ZnBr2作為誘導劑的方法實現(xiàn)了從CsPbBr3量子點逐漸轉(zhuǎn)變?yōu)镃s4PbBr6納米晶，并且光致發(fā)光峰的位置保持在517nm而沒有太多偏差。在從CsPbBr3量子點到Cs4PbBr6納米晶的轉(zhuǎn)化過程中，剩余的CsPbBr3量子點的熒光量子產(chǎn)率仍然保持高達近99%，這是由于CsPbBr3量子點中發(fā)生的“適者生存”過程和非輻射躍遷減少的過程。

有趣的是，當將誘導劑含量增加至95%時，得到了近似單相的Cs4PbBr6納米晶結(jié)構(gòu)。通過監(jiān)測它的吸收和發(fā)射光譜，獲得了336 nm的發(fā)射峰，這與之前的公開發(fā)表的理論研究一致，從而表明Cs4PbBr6納米晶的精確發(fā)光峰位置。進一步直接闡明，先前在CsPbBr3和Cs4PbBr6共存的混合納米晶結(jié)構(gòu)中看到的綠色發(fā)射峰僅來自CsPbBr3量子點的發(fā)光而不是Cs4PbBr6納米晶。通過與香港中文大學的研究人員合作，基于優(yōu)化了的CsPbBr3高熒光量子點制備了綠光LED器件，其亮度的最大值高達1941.6 cd/m2，最大外量子效率(EQE)約為1.21%，這為未來獲得高效熒光CsPbBr3鈣鈦礦量子點和相應的富有成效的光電器件開辟了新的途徑。

該工作得到吉林省科技發(fā)展計劃項目的支持。

在ZnBr2誘導劑作用下CsPbBr3和Cs4PbBr6鈣鈦礦納米晶結(jié)構(gòu)轉(zhuǎn)換的示意圖

不同比例ZnBr2誘導劑作用下CsPbBr3和Cs4PbBr6鈣鈦礦納米晶在自然光(a)和紫外燈照射下(b)的照片、熒光量子效率(c)和熒光壽命(e);Cs4PbBr6鈣鈦礦納米晶的吸收以及熒光發(fā)射光譜(d)

(a)鈣鈦礦量子點做成LED器件前后的熒光發(fā)射光譜和器件照片結(jié)果(b)LED器件的亮度和外量子效率結(jié)果

以上就是鈣鈦礦量子點的相關技術解析，技術的發(fā)展離不開科研人員的努力，這就需要我們的科研人員具有強大的知識儲備，這樣才能研制出更好的電子器件。