大連化物所等成功制備出單原子銥催化劑

近日，中科院大連化學(xué)物理研究所張濤研究員領(lǐng)導(dǎo)的航天催化與新材料研究團(tuán)隊(duì)通過與該所“千人計(jì)劃”入選者劉景月研究員（負(fù)責(zé)高分辨電鏡）、清華大學(xué)李雋教授（負(fù)責(zé)理論計(jì)算）合作, 在單原子催化研究領(lǐng)域取得新進(jìn)展。以FeOx為載體制備出極低金屬含量的單原子銥（Ir）催化劑Ir1/FeOx。將該催化劑用于水汽變換反應(yīng)(CO + H2O = CO2 + H2)，發(fā)現(xiàn)其催化活性(specific activity)比相應(yīng)的團(tuán)簇及納米催化劑高一個(gè)數(shù)量級(jí)。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，對(duì)于較高金屬含量的非均勻催化劑（含有單原子、團(tuán)簇及納米粒子），其單原子催化的貢獻(xiàn)占總體活性約70%，證明了金屬單原子是水汽變換反應(yīng)最主要的活性位。相關(guān)結(jié)果以通訊形式發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》（J. Am. Chem. Soc. 2013, 135 (41), 15314–15317)上。

單原子催化是多相催化領(lǐng)域的新概念，其單一均勻的活性位有可能架起多相催化與勻相催化之間的橋梁。2011年，張濤研究組首次制備出FeOx負(fù)載的單原子鉑（Pt）催化劑，與劉景月、李雋合作, 提出了“單原子催化Single-Atom Catalysis”的概念（Nat. Chem. 2011, 3, 634)。其后的二年中，單原子催化得到了迅速發(fā)展，國(guó)際上多個(gè)研究組跟進(jìn)研究。張濤研究組也受邀撰寫單原子催化的綜述文章（Acc. Chem. Res. 2013, 46, 1740）。

負(fù)載型金屬Ir催化劑廣泛應(yīng)用于航天推進(jìn)劑肼催化分解體系中，但極少用于水汽變換反應(yīng)。張濤研究組在發(fā)現(xiàn)FeOx載體穩(wěn)定Pt單原子的基礎(chǔ)上，進(jìn)一步將其擴(kuò)展到金屬Ir體系，成功制備出FeOx負(fù)載的亞納米Ir催化劑（Angew. Chem. Int. Ed. 2012, 51, 2920）。在此基礎(chǔ)上，通過降低金屬含量（Ir含量?jī)H為0.01 wt%）成功獲得了單原子Ir催化劑，并將其應(yīng)用于較高溫度(300 oC)的水汽變換反應(yīng)中，揭示了Ir單原子不僅是水汽變換反應(yīng)最重要的活性位，而且在較高溫度下也可穩(wěn)定存在。大連化物所在單原子催化的系列工作，不僅在基礎(chǔ)研究領(lǐng)域有助于從原子層次認(rèn)識(shí)復(fù)雜的多相催化反應(yīng)，而且在工業(yè)應(yīng)用領(lǐng)域?qū)τ诎l(fā)展低成本、高活性的負(fù)載型催化劑也具有重要的指導(dǎo)意義。

大連化物所成功制備出單原子銥催化劑

新聞來源：http://www.cas.cn/ky/kyjz/201310/t20131029_3964488.shtml