近期,中科院合肥研究院智能機械研究所仿生功能材料與傳感器件研究中心劉錦淮研究員和中科院“引進海外杰出人才”黃行九研究員領導的課題組創(chuàng)新性地提出了基于分子間隙納米器件檢測重金屬離子的新方法,實現(xiàn)了對Hg2+的特異性電學敏感響應及檢測,并結(jié)合理論模擬計算闡明了其敏感機制。該研究成果近期被《自然》出版集團的《科學報告》接收發(fā)表(Scientific ReportsSci. Rep. 3, 3115; DOI: 10.1038 / srep 03115 (2013))。
納米間隙器件已成為當前電學傳感器研究的熱點之一,在實現(xiàn)高靈敏檢測方面具有廣闊的應用前景。近年來,該研究團隊一直致力于此方向的研究,并取得了系列進展。如,綜述了納米間隙電極在傳感檢測研究方向上的最新發(fā)展及動態(tài)(《今日材料》Materials Today, 2010, 13, 28-41);將CdSe量子點引入到納米間隙電極間,借助其光敏特性(紫外可見光),有效地提高了對有機分子鏈霉親和素檢測的靈敏度(Small, 2012, 8, 3274-3281);針對化學惰性的PTS檢測,基于納米間隙電極提出了其“抑制電子傳輸”的檢測新原理和新方法(《分析化學》Analytical Chemistry, 2012, 84, 9818-9824)。
在上述研究工作的基礎上,研究人員進一步將納米間隙器件引入到重金屬離子的檢測研究中。通過在叉指微電極間組裝填充谷胱甘肽分子層包覆的Au納米顆粒,間接地實現(xiàn)了分子間隙納米器件的構(gòu)筑。該納米器件對Hg2+顯示出高靈敏的電學響應,且表現(xiàn)出較低的檢測下限(1納米)。然而,對于其它重金屬離子(如Zn2+,Cd2+,Pb2+等),則并未引起器件電導/電阻的改變。為了從分子水平上闡明該納米器件的特異性敏感機制,研究人員通過理論模擬研究發(fā)現(xiàn):不同于常規(guī)的傳感器件,該納米器件的選擇性不依賴于修飾物(谷胱甘肽分子)與重金屬離子的結(jié)合能力。其敏感機制主要在于:重金屬離子橋連相鄰的Au納米顆粒間谷胱甘肽分子形成絡合物后,改變其前線軌道分布及能量,進而影響到納米器件的電子輸運性能。無疑,該研究工作為設計具有特異性敏感響應的納米器件提供了新思路。
以上研究工作得到了國家重大科學研究計劃、中科院“百人計劃”以及合肥物質(zhì)科學技術中心方向項目的支持。(合肥物質(zhì)科學研究院)
對Pb2+具有特異性敏感響應的分子間隙納米器件示意、實物及機理圖
新聞來源:http://www.cas.cn/ky/kyjz/201311/t20131104_3967385.shtml